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近期，中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所提出了亞胺（C=N）到烯烴（C=C）連接鍵原位轉(zhuǎn)換策略，實(shí)現(xiàn)了單晶態(tài)sp2-碳共軛有機(jī)框架聚合物的精準(zhǔn)構(gòu)筑，有望推動(dòng)新一代具有二維/三維拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的有機(jī)半導(dǎo)體材料的研制工作。這類材料在光催化、化學(xué)生物傳感器、有機(jī)光電子器件等領(lǐng)域展現(xiàn)出應(yīng)用潛力。1月6日，相關(guān)研究成果以Synthesis of single-crystalline sp2 carbon-linked covalent organic frameworks via imine-to-olefin transformation為題，發(fā)表在《自然-化學(xué)》（Nature Chemistry）上。sp2-碳共軛有機(jī)框架聚合物（sp2c-COFs）得益于穩(wěn)定的碳碳雙鍵連接，具有優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性及π共軛特性，能夠有效增強(qiáng)材料電子離域性能，因而是一類具有應(yīng)用前景的有機(jī)半導(dǎo)體新材料。具有明確結(jié)構(gòu)的單晶sp2c-COF是研究其基本物理特性和器件性能的關(guān)鍵。而由于C=C成鍵化學(xué)的低可逆性，框架聚合物在直接聚合時(shí)通常面臨動(dòng)力學(xué)陷阱，導(dǎo)致無(wú)定形或多晶產(chǎn)物。目前，尚無(wú)有效方法制備單晶態(tài)sp2c-COFs。該團(tuán)隊(duì)提出了亞胺-烯烴連接鍵轉(zhuǎn)換的新策略，將亞胺鍵連接的單晶框架聚合物原位轉(zhuǎn)換為碳碳雙鍵連接的單晶框架材料。這一策略避免了直接聚合法制備sp2c-COFs時(shí)巨大熵罰產(chǎn)生，通過(guò)將分子砌塊有序化組裝過(guò)程和具有強(qiáng)鍵合能碳碳雙鍵形成過(guò)程分解，制備了多種單晶態(tài)sp2c-COFs材料。研究通過(guò)連續(xù)旋轉(zhuǎn)電子衍射技術(shù)解析了sp2c-COFs的晶體結(jié)構(gòu)，所制備的單晶態(tài)sp2c-COFs材料保留了原有的亞胺單晶的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。得益于增強(qiáng)的共軛性和長(zhǎng)程有序的晶體結(jié)構(gòu)，轉(zhuǎn)化后的材料展現(xiàn)出顯著的電子自旋信號(hào)與室溫鐵磁特性。上述成果突破了碳碳雙鍵連接的單晶框架聚合物材料無(wú)法制備的科學(xué)難題，為面向未來(lái)有機(jī)半導(dǎo)體器件的前瞻性應(yīng)用奠定了材料基礎(chǔ)。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金等的支持。單晶態(tài)sp2碳共軛聚合物合成策略及其結(jié)構(gòu)表征