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有機(jī)太陽電池具有柔性、便攜性和可溶液加工的優(yōu)勢。在加工溶劑的選擇中，低毒性的非鹵溶劑因環(huán)境友好性和較好的器件性能重復(fù)性而受到青睞，但有機(jī)光伏材料尤其是A-DA’D-A類小分子受體在非鹵溶劑中的溶解性較差、成膜過程較慢，導(dǎo)致活性層出現(xiàn)過度分子聚集和不可控形貌，損害能量轉(zhuǎn)換效率。同時(shí)，非鹵溶劑制備的有機(jī)太陽電池因能量損失較大而表現(xiàn)出較低的開路電壓，限制了能量轉(zhuǎn)換效率提高。在非鹵溶劑加工過程中，分子過度聚集及分子堆積有序性減弱導(dǎo)致電荷遷移率失衡，加劇非輻射復(fù)合，從而增加能量損失。因此，調(diào)控分子間的相互作用，抑制過度聚集，提升小分子受體分子堆積有序性，是減少非輻射復(fù)合損失、提高開路電壓與實(shí)現(xiàn)更高能量轉(zhuǎn)換效率的有效策略。

中國科學(xué)院化學(xué)研究所李永舫課題組在A-DA’D-A類小分子受體L8-Ph的基礎(chǔ)上，在內(nèi)側(cè)鏈苯基末端引入兩種簡單的取代基，合成了兩種新型受體L8-PhF和L8-PhMe，探討了這些取代基對分子間相互作用、能量損失及使用非鹵溶劑加工的有機(jī)太陽電池性能的影響。

單晶分析和理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)，L8-PhF具有更強(qiáng)的分子間相互作用但分子堆積的有序性較差；相比之下，L8-PhMe因甲基的引入而表現(xiàn)出更有效的非共價(jià)相互作用、更高比例的C-C相互作用和更有效的分子堆積重疊程度，提升了分子堆積的緊密度和有序性。當(dāng)將這些小分子受體與給體PM6共混時(shí)，分子間相互作用的差異影響薄膜的成膜過程和共混薄膜的相分離行為。與L8-PhF和L8-Ph基薄膜相比，基于L8-PhMe的共混薄膜表現(xiàn)出更短的成膜時(shí)間和更均勻的相分離，基于L8-PhMe的有機(jī)太陽電池展現(xiàn)出較低的非輻射能量損失和更高的開路電壓。研究顯示，以鄰二甲苯為溶劑、2PACz為空穴傳輸層制備的PM6:L8-PhMe器件表現(xiàn)出優(yōu)異的能量轉(zhuǎn)換效率和開路電壓。這是目前常溫非鹵溶劑加工的基于小分子受體的二元有機(jī)太陽電池中最高開路電壓之一。

研究表明，通過內(nèi)側(cè)鏈的精細(xì)修飾，調(diào)控小分子受體的分子間相互作用，可以顯著降低非鹵溶劑加工的器件的能量損失。同時(shí)，在小分子設(shè)計(jì)中，非共價(jià)相互作用的有效性比強(qiáng)度更關(guān)鍵，對分子堆積、薄膜形貌和器件性能具有重要影響。

近日，相關(guān)研究成果發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金和國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃的支持。

非鹵溶劑加工的有機(jī)太陽電池受體分子相互作用研究獲進(jìn)展